Г.И. Нарбут родился в семье, принадлежавшей к старому, но обедневшему дворянскому роду.
Тягу к книжной графике он ощутил еще гимназистом, когда увлекся древнерусским "уставным" письмом. Потом начал рисовать иллюстрации, подражая "мирискусникам", особенно И.Я. Билибину. В 1901 г. Нарбут переехал в Петербург, где познакомился с Билибиным, и тот взял его под свое покровительство, введя в круг "мирискусников". Никакого образования Нарбут так и не получил: он попробовал посещать художественную школу Е.Н. Званцевой, но рисование ему не давалось, и он остался удивительным самородком, от природы наделенным утонченной графической культурой.

Дебютировал Нарбут в 1907 г. иллюстрациями к детским книжкам, которые сразу принесли ему известность. Большой удачей были "Пляши, Матвей, не жалей лаптей" (1910) и две книжки с одинаковым названием "Игрушки" (1911); во всех трех он мастерски использовал стилизованные изображения русских народных игрушек. В этих иллюстрациях тщательный контурный рисунок, тонко расцвеченный акварелью, еще нес на себе следы влияния Билибина.

На новый, зрелый стиль художника повлияло увлечение русской культурой первой четверти XIX в. - настолько сильное, что Нарбут даже обставил свою квартиру, стал одеваться и причесываться в духе того времени. В трех изданиях басен И.А. Крылова (1910, 1911) он применил декоративные приемы русского ампира, породив немало подражателей. В двух из этих книжек, а также в знаменитом издании "Соловья" Г.К. Андерсена (1912), где варьировалась традиционная "китайщина", он с блеском возродил искусство силуэта.

Став известным как один из реформаторов книги для детей, Нарбут не менее успешно иллюстрировал и оформлял книги для взрослых. Вместе с С.В. Чехониным и Д.И. Митрохиным он определял высокий уровень русской книжной графики предреволюционных лет.

После Февральской революции 1917 г. Нарбут вернулся на Украину. Лучшей работой этого времени были начатые еще в Петрограде листы к "Украинской азбуке", изобретательные по сюжетам и изощренные по графическому мастерству. В Киеве осенью 1917 г. он стал профессором только что образованной Украинской АХ, а полгода спустя - ее ректором. Издательское дело здесь было в упадке, а частые смены правящих режимов препятствовали нормальной жизни.

Долгое время у Нарбута не было заказов на иллюстрации. Когда заказы от журналов и издательств наконец пошли, он, отталкиваясь от форм украинского барокко, сочинил новый оригинальный шрифт, впоследствии подхваченный и до сих пор широко тиражируемый украинскими художниками.